1999年8月、衆院本会議での国旗及び国歌に関する法律では反対票を投じた。
2002年から、鈴木宗男事件の追及により徐々に知名度を上げる。衆議院予算委員会で行われた鈴木宗男の証人喚問において、「モザンビーク共和国洪水被害への国際緊急援助隊の派遣に反対・異議を唱えた事実があるか」「島田建設株式会社による秘書給与の肩代わりの事実関係を承知していたか」の2点について鈴木に質問し、鈴木はいずれも否定したが、後にこの証言が偽証である事実が判明し、原口のこの質問がきっかけで鈴木は議院証言法違反により告発された。同年9月、予算委員会で鈴木を議院証言法違反で告発する事が決議された際も、原口は賛成した。
北朝鮮による日本人拉致問題にも早くから関心を示していた。自民党の石破茂や中川昭一らが中心になって立ち上げた拉致議連にも設立時から関わっており、拉致議連副会長を務めた他、常にブルーリボンを胸に付けている。国会議員の靖国神社参拝にも前向きで、みんなで靖国神社に参拝する国会議員の会のメンバーでもある。2005年「諸君！」8月号には論文「小泉首相、靖國で会いましょう。岡田代表、私は参拝します」を寄稿した（当時の民主党代表岡田克也は、小泉純一郎首相の靖国神社参拝に強く反対し、民主党内でも西村眞悟から批判されていた）。しかし、総務大臣であった2010年の終戦記念日には菅内閣で閣僚の靖国神社参拝を自粛する申し合わせがなされたため、参拝しなかった。
2007年9月から民主党の次の内閣（Next Cabinet）総務大臣を務めた。2009年9月16日に成立した鳩山由紀夫内閣においてNCの閣僚中で唯一、実際に総務大臣に就任している。併せて地域主権推進担当大臣も務める。鳩山内閣退陣を受け、2010年6月8日に発足した菅内閣でも総務大臣に再任された。
2010年9月の民主党代表選挙では、菅内閣の閣僚ながら小沢一郎を支持することを表明したがwww.iza.ne.jp/news/newsarticle/politics/politicsit/437716/、小沢は菅に大差で敗れた。その後、9月17日発足の菅改造内閣では再任されず、総務大臣を退任。
9月7日に発生した尖閣諸島中国漁船衝突事件における政府の対応を批判し、超党派の議員連盟「国家主権と国益を守るために行動する議員連盟」の結成（10月1日設立）に参加し、自民党の岩屋毅と共に共同座長に就任。岩屋や民主党の藤田幸久、みんなの党の柿沢未途衆議院議員らと共に、ヘリコプターで尖閣諸島を上空から視察した。
[[総務大臣]]
2009年10月2日、原口が代表を務める政党支部「民主党佐賀県第１区総支部」が2008年10月、NTT労働組合の政治団体「アピール21」（東京）から500万円の寄付を受けながら、平成20年分の政治資金収支報告書に記載していないことが発覚した。政治資金規正法に抵触する事案だったが、原口は事実を認めた上で、記載ミスだったとし、訂正を行った。
2009年10月15日、新設する情報通信政策のタスクフォースのメンバーに、多摩大学の寺島実郎学長、ソフトバンクの孫正義社長らを起用する方針を固めた。
国会2階にある民主党の小沢一郎幹事長室に足繁く通い、記者らに「総務省の政策の進め方についてアドバイスをもらった。さすが幹事長はすごい。僕が考えつかないようなことを考えている。感激した」などと述べている姿を、民主党関係者は松本剛明、細野豪志と並んで「ごますり三人衆」と呼んでいるという。
テレビ局の放送免許の付与・更新については、総務省ではなく第三者機関に委ねるべきだとしている。
2010年4月、郵貯・簡保資金の新たな運用先として、海外のインフラ整備などの成長分野を想定しているとの方針を、マスコミに発表している。10兆円規模で、海外ファンドなどを通した間接投資をすると述べている。ロイターのインタビューにおいては、年金の運用についても、成長性を重視したリスクのある資金運用をしていく方針を示している。
2010年5月30日、朝日新聞は、インターネットプロバイダが利用者の通信履歴を広告配信に利用することを、総務省が容認したと報道した。現在、DPI（deep packet inspeciton）という技術が、ファイル交換ソフトを多用してネットワークに多大な負荷をかける利用者を特定することなどに役立っている。朝日新聞によれば、総務省が新たに容認したことは、DPIによって個人の利用履歴の詳細を掌握し、個人のニーズに応じた広告配信を可能にすることである。このようなことは、通信の秘密を侵すことであるので、米英では容認されていない。日本においても日本国憲法第21条違反が疑われるが、総務省の作業部会では、利用者の合意があれば良いとされた。
上記2010年9月の民主党代表選挙で、当時の菅首相の対立候補であった小沢一郎を支持することを表明する際に、大臣を辞任しないこともあわせて表明し、閣僚として首相に対する姿勢のあり方を示した。
2011年6月1日に野党が提出した内閣不信任決議案（菅おろし）について「不信任案を野党が出したといえども賛成します」と明言していたが、翌2日の採決では不信任案に反対票を投じた上で「野党の不信任案に乗るなんて邪道」と発言した。この変節により小沢グループから批判された。
遅刻問題
2010年3月3日の参議院予算委員会で、仙谷由人国家戦略相、前原誠司国土交通大臣と共に遅刻し、委員会冒頭で陳謝した。通常、午前9時開会の予算委員会がこの日8時50分の開会となっていたが、遅刻理由を前原国交相以外は「事務方の日程作成上のミス」（総務省幹部）などと釈明した。原口は8時52分ごろTwitterに書き込みをしていた。 これにより委員会の開会が15分遅れ、冒頭に平野博文内閣官房長官と3閣僚が陳謝する異例の事態となり、同委員会の休憩中官房長官から「事務のミスであっても監督者は大臣だ」と再発防止を求められた。
2010年3月16日の大臣所信に対する質疑を行う参議院総務委員会に遅刻。直前まで開かれていた衆議院本会議が子ども手当法案の採決のために時間が延長したためだった。しかし、同じ衆議院議員である亀井静香郵政改革担当相は出席していたこと、衆議院本会議に関係なく参議院総務委員会を時間通りに開催することを理事会で決めていたこと、開会の時間になっても総務省や与党側から原口大臣が出席していない理由について説明がないこと、前回の予算委員会の遅刻で再発防止宣言をした後での2度目の遅刻だったことから、野党が反発した。第一野党の自民党は理事会で流会の申し出をし、野党の公明党、共産党も流会に同意し、与党の社民党の流会に同意し、民主党出身の参議院総務委員長の佐藤泰介が流会を決定した。
原口は国会審議に2回遅刻した問題を受け、鳩山内閣の掲げる「脱官僚」の一環として、総務省大臣官房ら4人を交代させる4月1日付の人事を内示した。国会開会中に総務課長を交代させるのは異例で、省内では事実上の更迭との見方もあるが、原口は「定期人事異動で、更迭ではない」と述べている。
2010年1月15日、原口は、鈴木康雄総務省事務次官も交代させていた。鈴木が事務次官に就任したのは2009年7月14日で、事務次官の交代が半年で行われるのは異例中の異例であり、民主党政権誕生以降初の事務次官の交代であった。
日本郵政グループの事業における混乱について
統合計画は、もともとは自民党政権時代に西川善文（日本郵政社長：当時）が立てていたものだったが、2009年に民主党政権が成立すると同時に、西川は社長の地位を追われ、原口が総務大臣として認可した新たな統合計画は、西川の方針は設備過剰であるとして、収益重視のために設備のスリム化を進める方針に転換したものだった。
日本維新連合・佐賀維新の会

: 読売テレビ系「たかじんのそこまで言って委員会」（2006年2月26日放映）で、堀江メール問題に関連して発言。さらには「闇の組織」がライブドアと自民党の繋がりの裏に暗躍し、「闇の組織」日本国政府及び合衆国政府との癒着の可能性を指摘した。
* 「闇の組織は必ず黒い服を着ている」・「黒い服は着ない方が良い」
* 電波セキュリティの甘さについて「無線LANから情報を取り出しても罰する法律はない」 （2006年2月17日）
: この発言に続いて、航空自衛隊小松基地内の無線LANが何の暗号も施されておらず傍受可能であることなど、セキュリティの甘さを指摘した。
: ※無線通信の傍受行為を罰する法律は無いものの、その傍受した通信の存在や内容の漏洩、窃用は罰せられる（電波法第59条・同109条）。
:: (傍受行為自体は違法でない為に傍受している所を発見しても摘発等は事実上困難、暗号化等の対策は急務といえる)
* 偽メール事件について「メールの中身は偽物。個人の名誉や生活を大変傷つけてしまったことを同僚議員の1人としておわびしたい」と謝罪した。 （2006年3月2日）
* 「自分の意思に反して（日本に）連れてこられた人が地方で投票の権利を持つのは日本の国家として大事なことだ」（2010年1月14日日本外国特派員協会での講演会において、「特別永住外国人」に対する地方参政権に関連しての発言）。
* 「新たなマスメディアあるいは言論の自由というところについてですけれども、通常国会、この通常国会に通信と放送に関する法体系、これを60年ぶりに見直す法案を提出することとしたいということは既に述べたとおりでございまして、マスメディア集中排除原則の基本的な部分を法定化し、その遵守・維持を徹底する予定でございます。また、クロスメディア、この所有規制については、その基準の明確化や有効性について、これまでも問題提起が総務委員会でずっとなされています。これは何かというと、この間も申し上げました。新聞とあるいは放送と、様々なメディアを同一資本が一色で支配をするということは、言論の多様性について大変問題であるという考え方でありまして、現行のルールが言論の多元性を確保する観点から十分に機能しているか否かを検証し、見直す必要がないかよく検討し、結論を得ていきたいというふうに考えています」(マスメディア集中排除原則の法制化に関する言及)
* ツイッターでは一日の最初のつぶやきの末尾に「たくさんの祝福がありますように」と書き添える。

*太田光の私が総理大臣になったら…秘書田中。 日本テレビ系

*『21世紀日本の繁栄譜』PHP研究所、1999年